Dissertação
{pt_PT=Local probe studies in Jahn-Teller distorted manganites} {} EVALUATED
{pt=Muita importância tem sido dada às manganites e às suas extraordinárias propriedades. Controvérsia ainda existe relacionada com a natureza do composto base não dopado (LaMnO3). Embora a existência de comportamento antiferromagnético do tipo A isolador a baixa temperatura seja unânime, ainda não se chegou a um consenso sobre a descrição local ao nível orbital e de rede para alta temperatura no sentido da transição de fase macroscópica estrutural. Um estudo com Correlações Perturbadas Angulares em RMnO3 (R=Sm, Nd, Pr, La) será apresentado evidenciando um aumento do gradiente de campo eléctrico (EFG) com o raio iónico da terra rara. Cálculos da Teoria do Funcional da Densidade (DFT) foram realizados em RMnO3. Para LaMnO3 foram executados com duas configurações magnéticas distintas, valores diferentes para o parâmetro de Coulomb e critério de optimizaçao de posições. Os resultados mostram que a relaxação das posições pode comprometer a correcta descrição da distorção Jahn-Teller (JT) e consequentemente o tensor de EFG calculado. A variação do EFG com a temperatura foi estudado para o LaMnO3 ao longo da distorção JT e da respectiva transição ordem/desordem. Inesperadamente, uma alteração drástica nos parâmetros do gradiente de campo eléctrico a temperaturas muito inferiores à temperatura de Jahn-Teller aponta para um derretimento da ordem orbital do sistema. A separação de fases resultou da nucleação da fase com desordenamento orbital ocorrendo a temperaturas muito abaixo da transição ordem/desordem persistindo na fase romboédrica. Os resultados são comparados com cálculos de DFT realizados em supercélula., en=A deep focus has been devoted to manganites and their exquisite properties. Controversy still exists concerning the nature of undoped parent compound of manganites (LaMnO3). Although its A-type antiferromagnetic insulator low temperature behavior is unanimous, its orbital, lattice and charge local description at high temperature towards the macroscopic structural phase transitions hasn’t reached a consensus so far. A Perturbed Angular Correlation study on the RMnO3 (R=Sm, Nd, Pr, La) will be presented, showing an increase of the Electric Field Gradient (EFG) with the rare-earth (RE) ionic radius. Density functional theory calculations (DFT) were performed for the RMnO3 systems. For LaMnO3 the calculations were performed under two different magnetic configurations, different values of the on-site Coulomb parameters and position optimization criteria. The results show that the relaxation of atomic positions might compromise the correct description of Jahn-Teller (JT) distortion and consequently the calculated EFG tensor. EFG temperature evolution was studied for LaMnO3 across the JT and concomitant orbital order/disorder transition. Unexpectedly, a drastic change in the EFG parameters was observed much below the JT temperature, pointing to the partial melting of the system's orbital order. A phase separation resulted from the nucleation of an orbital disordered phase occurring at temperatures much below the order/disorder transition persisting into rhombohedral phase. The results were compared with DFT supercell calculations.}
novembro 20, 2018, 14:0
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