Dissertação
{en_GB=The Role of Argon in CO2 Dissociation} {} EVALUATED
{pt=A criação de "combustíveis solares" a partir de CO2 é um tema actual e relevante. O primeiro passo consiste em converter CO2 em CO. Neste trabalho estudamos os efeitos da adição de Árgon na dissociação de CO2 numa descarga luminescente a baixa pressão através de modelação e experiencias. Medimos as temperaturas vibracionais do CO2, a temperatura do gás e a conversão com espectroscopia de infravermelhos com transformada de Fourier, e a densidade e temperatura dos metaestáveis com espectroscopia de absorção com laser díodo. Os resultados experimentais mostram que pressões e fluxos mais baixos e percentagens de Árgon e correntes mais altas melhoram a dissociação, sendo que se obtêm conversões que chegam aos 80%. No que toca eficiência energética, a adição de Árgon não se revela benéfica a correntes altas (10 a 40 mA), mas a correntes mais baixas o Árgon não parece afectar a eficiência. Também estudamos os processos cinéticos que levam a estes resultados usando uma ferramenta de simulação: LoKI. Com os resultados do modelo validados pelos dados experimentais, concluímos que os canais mais importantes de dissociação são a dissociação por impacto electrónico e a desexcitação de CO(a) por colisão com CO2. A adição de Árgon melhora a conversão principalmente por modificação da função de distribuição dos electrões e não afecta significativamente as populações vibracionais de CO2. Além disso, os resultados de uma análise de sensibilidade permitem-nos concluir acerca de exactidão e precisão do modelo e revelam a necessidade de uma determinação exacta das secções eficazes por impacto electrónico. , en=The subject of creation of "solar fuels" from CO2 is both trendy and relevant. The first step towards this goal is the conversion of CO2 into CO. In this work we study the effects of Argon addition on CO2 dissociation in low-pressure glow discharges through modelling and experiments. We measure the vibrational temperatures of CO2, gas temperature and conversion factor with Fourier Transform Infrared spectroscopy and the density and temperature of Argon metastables with Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy. The experimental results show that lower pressure and flow as well as higher Argon content and current yield higher dissociation with measured conversions as high as 80%. Concerning energy efficiency, Argon addition is not beneficial at high currents (10 to 40 mA), but at the lowest currents studied the efficiencies seem unaffected by Argon. We also study the kinetic processes leading to these results using a simulation tool: LoKI. From the model’s results validated by the experimental data, we conclude that the most important dissociation channels are electron impact dissociation and quenching of CO(a) by collision with CO2 . The addition of Argon improves conversion mostly via modification of the electron distribution function and does not affect significantly the vibrational populations of CO2. Also, the results of a sensitivity analysis study enabled us to draw some conclusions about the accuracy and precision of the model, and revealed the need for an accurate determination of the dissociation cross section via electron impact.}
outubro 30, 2018, 14:0
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