FenixEdu™

Dissertação

Synthesis and characterization of activated carbon spheres SILP catalysts for the selective hydrogenation of aldehydes using a well-defined Fe(II) PNP complex EVALUATED

Detalhes: Sistemas contendo líquidos iónicos em fase suportada estão a ter um desenvolvimento exponencial, uma vez que conseguem conjugar os benefícios tanto da catálise homogénea como heterogénea, em particular a excelente seletividade e velocidade de reação da primeira com a facilidade de manuseamento e separação da segunda. Em adição, ao mesmo tempo que junta estes dois conceitos, institui-se como uma alternativa ecológica, contribuindo para a procura crescente de processos sustentáveis. O objectivo desta tese é estudar os sistemas acima referidos usando suportes de carbono, com especial enfoco em esferas de carvão ativado, usando um catalisador de Fe(II) recentemente descoberto, que apresenta excelente seletividade para a hidrogenação de aldeídos. O estudo da estrutura porosa é também um ponto-chave do trabalho, com extensiva caracterização da mesma; para isso técnicas como BET, XPS, IR e DSC foram usadas. Diversos aldeídos e líquidos iónicos foram testados assim como diferentes condições experimentais, em particular a pressão total do sistema e o rácio aldeído/catalisador. Como resultados principais, um sistema de líquido iónico em fase suportada foi obtido com sucesso. As hidrogenações usando este sistema apresentam melhores resultados usando 4-fluorbenzaldeído e pressões acima de 20 bar, com conversão total em 2 horas. Foi descoberto que a conversão é extremamente dependente do tempo de impregnação na estrutura porosa. Adicionalmente, a estrutura é manifestamente heterogénea, com o líquido iónico a adotar uma conformação especial quando em contacto com o suporte sólido e quando contendo o catalisador dissolvido.
Keywords: líquido iónico em fase suportada, complexo Fe(II) PNP, hidrogenação, impregnação, alteração conformação, estrutura do líquido iónico.

Discussão: novembro 9, 2017, 10:0