FCT-PeX Project - BIOMALAMETAL (PI: M. Prechtl; Co-PI: A. M. Faísca Phillips)
Em direção à conversão biomimética de alquilaminas com complexos moleculares de metais para desintoxicação e transformações sintéticas (BIOMALAMETAL):
Inspirado na Natureza, o projeto basear-se-á nos princípios de processos naturais da desintoxicação da metilamina via formaldeído em dióxido de carbono. Na natureza, um grupo de microorganismos, os metilotrofos, são capazes de utilizar pequenas moléculas orgânicas, como por exemplo a metilamina, para conversão de energia e para processos de desintoxicação. A metilamina aquosa tem, consequentemente, o potencial de ser uma fonte de energia e também de viabilizar a conversão da metilamina proveniente, por exemplo, de fluxos de águas residuais, para desintoxicação. O desafio principal deste projeto é imitar as reacções enzimáticas da Natureza que possibilitam a conversão da metilamina em formaldeído e amoníaco. A abordagem proposta é a utilização de complexos de cobre miméticos para transformar a metilamina em formaldeído e amoníaco. E na presença de um mimético da enzima desidrogenase do formaldeído, o formaldeído formado em situ é decomposto em hidrogénio molecular e dióxido de carbono. O cobre é um componente crítico das enzimas naturais que permite a conversão da metilamina, e a ideia é imitar esta capacidade catalítica através do desenvolvimento de catalizadores sintéticos. Neste projeto queremos focar-nos na metilamina como um sistema modelo para deaminação. Além disso, iremos testar os métodos para alquilaminas em geral para a conversão de aminas em aldeídos. Adicionalmente vamos aplicar esta reactividade em aplicações sintéticas mais complexas, em reacções em tandem onde o formaldeído formado in situ atua como fonte de hidrogénio que é utilizado em reacções de transferência de hidrogénio. Além disso reacções de acopolamento cruzado desidrogenativo serão realizadas utilizando aminas como
substratos sob condições de acopolamento oxidativo e redutor. Os resultados serão divulgados à comunidade científica em periódicos e conferências, e resultados de interesse público em geral serão transmitidos através de comunicados de imprensa e nas redes sociais. Em resumo, a nossa equipa multidisciplinar, com experiência comprovada nas diversas áreas de especialização utilizadas, visa com este projeto produzir soluções inovadoras em síntese que sejam ecologicamente amigáveis e contribuam para o bem-estar da sociedade. Os objectivos da investigação proposta estão alinhados com as áreas temáticas do CQE-IST-UL, o Roteiro de Ciência e Tecnologia da EU em Catálise e a agenda de sustentabilidade da ONU. Adicionalmente, o projeto tem benefícios para a sociedade em termos educacionais, pelo facto de que estudantes num nível avançado serão treinados em investigação para o avanço e sustentabilidade da nossa sociedade.


Towards the biomimetic conversion of alkylamines with molecular metal complexes for detoxification and synthetic transformations (BIOMALAMETAL):
Inspired by Nature the project will build on the principles of natural processes for detoxification of methylamine via formaldehyde to carbon dioxide. In Nature, a group of microorganisms, methylotrophs, have the capacity to use simple organic molecules, e.g. methylamine, for energy conversion and for detoxification processes. Aqueous methylamine consequently has the potential to provide an energy source and also of enabling conversion of methylamine from e.g. wastewater streams for detoxification. The primary challenge in this project is to mimic Nature's enzymatic reactions to enable methylamine conversion to formaldehyde and ammonia. The proposed approach is to use copper complex mimics to transform methylamine into formaldehyde and ammonia. And in presence of a formaldehyde dehydrogenase mimic the in situ formed formaldehyde decomposes into dihydrogen and carbon dioxide. Copper forms a critical component of the natural enzymes enabling conversion of methylamine, and the idea is to mimic this catalytic capacity through development of synthetic catalysts. In this project we want to focus on methylamine as model system for deamination. Moreover, we will test the methods for alkylamines in general for the conversion of amines into aldehydes. In addition we will apply this reactivity for more complex synthetic applications in tandem reactions where the in situ formed formaldehyde acts as hydrogen source which is used in transfer-hydrogenation reactions. Furthermore dehydrogenative cross-coupling reactions will be performed based on amines as substrates under oxidative and reductive coupling conditions. The results will be disseminated in journals and conferences to the scientific community and results of certain interest for the public, will be communicated through press releases and social media channels. In summary, our multidisciplinary team, with proven experience in the various specialty fields utilized, aims with
this project to produce novel solutions in synthesis which are environmentally friendly and contribute to the well-being of society. The objectives of the research focus are in line with the thematic areas of CQE-IST-UL, the EU Science and Technology Roadmap on Catalysis and the UN sustainability agenda. And in addition, society will benefit from the educational aspects of this research project, since advanced students will be trained in research to further advance and sustain our modern society.

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