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Dissertação

{pt_PT=Synthesis and characterization of Gallium-based materials for catalytic applications} {} EVALUATED

Detalhes: {pt=O óxido de gálio tem propriedades eletroquímicas únicas e potencialidades em inúmeras aplicações, mas ainda não é muito usado em reações catalíticas. Destas, uma das que tem despertado interesse é a reação de desidrogenação oxidativa do etano visando a produção de etileno, fundamental para indústria química. Neste trabalho, foram preparados óxidos bimetálicos de gálio-cério com três razões molares (Ga:Ce=1:3, 1:1 e 3:1) usando dois métodos: técnica de eletrofiação e método de adição de epóxido (método sol-gel), levando à formação de diferentes morfologias (fibras ou aerogéis) e o teste destes como catalisadores para a desidrogenação oxidativa do etano. Adicionalmente, foram também preparados catalisadores de óxido de cobre suportados em aerogéis de Ga2O3, CeO2 e Ga-Ce (1:1). Os resultados obtidos mostram que o seu desempenho catalítico nesta reação depende do tipo de oxidante utilizado, tendo os melhores sido obtidos com N2O, do tamanho das suas cristalites e das suas propriedades ácido-base. Entre os óxidos bimetálicos de Ga-Ce, os melhores resultados foram aqueles obtidos com o catalisador com o maior teor de gálio (3:1), obtendo 87% de conversão de etano e 13% de rendimento em etileno a 650°C. Além disso, os catalisadores à base de cobre apresentam os melhores resultados, especialmente o suportado em CeO2, com 97% de conversão de etano e 7% de rendimento em etileno a 650°C. Assim, confirma-se que o cobre apresenta um efeito positivo na atividade catalítica destes catalisadores. Esta é a primeira vez que este tipo de catalisadores são reportados na literatura para esta reação., en=Gallium oxide’s unique electrochemical properties have brought attention to several applications, but those in catalytic reactions seem to be fewer. One that has shown some interesting results is the oxidative dehydrogenation of ethane (ODHE) aiming the production of ethylene, a key building block for the polymer industry. In this work, gallium-cerium bimetallic oxides with three molar ratios (Ga:Ce=1:3, 1:1 and 3:1) were prepared by two methods: electrospinning technique and epoxide addition method (sol-gel method), aiming at the synthesis of compounds with different morphologies (fibres or aerogels) and to test them as catalysts for ODHE. Besides, to investigate the effect on this reaction, copper oxide supported on Ga2O3, CeO2 and Ga:Ce (1:1) bimetallic oxide aerogels were also prepared. The catalytic performance for ODHE depends on the type of oxidant used, catalyst morphology, crystallite size and catalysts’ acid-base properties. From the oxidizing agents tested, N2O presented the best results. Among the bimetallic Ga-Ce oxides, the best results were those obtained over the fibres with the highest molar ratio, with 87% of ethane conversion and 13% of ethylene yield at 650ºC. Moreover, the copper-based materials, especially the one supported on CeO2 presented the highest catalytic performance, with 97% ethane conversion and 7% ethylene yield at 650ºC. This confirms that copper has an enhanced effect on the catalyst’s behaviour, as well as gallium. To our knowledge, this is the first time that such type of results using gallium-based catalysts are reported in the literature.}
Keywords: {pt=Gálio, Cério, Cobre, Óxidos bimetálicos, Desidrogenação oxidativa de etano, Etileno, en=Gallium, Cerium, Copper, Bimetallic oxides, ODHE, Ethylene}

Discussão: dezembro 6, 2022, 10:0