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Dissertação

Evaluation of a solid micellar catalyst for CO2 hydrogenation to methyl formate EVALUATED

Detalhes: Devido às alterações climáticas surgiu um elevado interesse na hidrogenação de CO2. Neste contexto, é apresentado um novo catalisador de átomos individualizados de ruténio com uma estrutura de sílica (MCM-41) que demonstrou eficácia na produção de formato. Na presente tese, investiga-se esta reação e juntamente com a reação de esterificação de ácido fórmico, com o intuito de direcionar a seletividade do Ru(III)@MCM de formato para formato de metilo através da hidrogenação de CO2. A sensibilidade da reação de CO2 para formato à pressão parcial dos reagentes foi avaliada, demonstrando um crescimento linear com o aumento de hidrogénio. Posteriormente, avaliou-se o efeito da concentração de trietilamina e através da Lei de Arrhenius, obtiveram-se valores de Eapp que indicam o envolvimento da base no passo lento da reação. Trietanolamina, piperidina e morfolina foram testadas como bases e metanol como solvente. Nenhum destes alcançou os resultados obtidos com trietilamina e água, apresentando uma concentração máxima de formato e produtividade de 0,39 mol/L e 2,83 gformate/gcat.h, respetivamente Seguidamente, avaliou-se a capacidade do UiO-66 e Amberlyst-15 em catalisar a esterificação do ácido fórmico. Os estudos revelaram que a reação ocorre na ausência de um catalisador ácido e que a base, essencial para a reação de hidrogenação do CO2, dificulta a reação de esterificação. Por fim, realizou-se uma hidrogenação do CO2 para formato de metilo, onde não se verificou produção de formato de metilo. Recorreu-se à fisissorção de N2 e SEM-EDX para caracterizar o catalisador sintetizado, confirmando que este estava dentro das especificações.
Keywords: Hidrogenação de CO2, Esterificação de ácido fórmico, Catalisador de átomo único, Ru(III)@MCM

Discussão: novembro 30, 2023, 9:0

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