Dissertação
Metal-exchanged zeolites catalysts for NH3-SCR EVALUATED
O presente trabalho centrou-se no estudo dos efeitos do envelhecimento hidrotérmico sobre catalisadores de NH3-SCR. Utilizou-se um zeólito comercial permutado com cobre. Amostras frescas e envelhecidas, obtidas através de três procedimentos diferentes, foram submetidos a H2-TPR, BET, TPD-NH3 e testes catalíticos. O procedimento de envelhecimento mostrou ter um efeito importante sobre os resultados obtidos. H2-TPR revelou a existência de oxidação do cobre, a formação de espécies aluminadas, sinterização do cobre e desaluminação. A área específica e o volume microporoso diminuem. Estas características foram modeladas sendo possível descrevê-las através da temperatura e duração do envelhecimento. O modelo desenvolvido pode ajustar-se a outros zeólitos. Os parâmetros do modelo poderão depender de características estruturais do zeólito, da razão Si / Al e do conteúdo em metal. A capacidade de adsorção diminui bastante. Os sítios ativos fortes são mais afetados e podem estar relacionados com os iões cobre em posição de permuta. A decomposição dos perfis TPD-NH3 originou cinco tipos de sítios ativos. Os testes catalíticos foram realizados em condições Standard e Fast SCR. O envelhecimento hidrotérmico diminui a actividade “deNOx”. Sob condições Fast SCR as três reacções SCR ocorrem e os efeitos da desactivação são menos severos. A abordagem cinética foi feita por calibração de um modelo desenvolvido pelo IFPEN. Os factores pré-exponenciais são constantes para cada reacção. As energias de activação das SCR diminuíram e as da oxidação da amónia aumentaram. Sugerem-se estudos em modelos mais complexos para desenvolvimento de cinéticas de desactivação.
setembro 27, 2013, 0:0
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Orientação
ORIENTADOR
Carlos Manuel Faria de Barros Henriques
Departamento de Engenharia Química (DEQ)
Professor Associado