Dissertação
Novas Unidades Multinucleares de Cobre(II) para Funcionalização Catalítica Oxidativa de Alcanos em Condições Suaves EVALUATED
O desenvolvimento de novos compostos metálicos que funcionem como catalisadores eficientes na funcionalização oxidativa de alcanos, em condições suaves, para a obtenção de produtos industrialmente valiosos, constitui um desafio para a química moderna. Nesse sentido, os objetivos do presente trabalho foram a síntese e caracterização de novos catalisadores de cobre e aplicação catalítica dos compostos obtidos em reações de oxidação e hidrocarboxilação de diferentes alcanos. No primeiro capítulo contextualiza-se o campo de estudo, nomeadamente o potencial de aplicação de compostos de coordenação de cobre como catalisadores nas reações de oxidação e hidrocarboxilação de alcanos. Inicialmente, sintetizaram-se oito novos compostos de coordenação de cobre(II), a partir do ligando principal, H3bes, e de diferentes ácidos carboxílicos. Obtiveram-se os compostos discretos: [Cu4(µ-Hbes)3(µ-H2bes)(µ-ba)]·2H2O (1), [Cu4(µ-Hbes)3(µ-H2bes)(µ-fhba)]·2H2O (2), [Cu4(µ-Hbes)3(µ-H2bes)(µ-fmba)]·2H2O (3), [Cu4(µ-Hbes)3(µ-H2bes)(µ-thba)]·2H2O (4), [Cu4(µ-Hbes)3(µ-H2bes)(µ-fnba)]·2H2O (5) e [Cu4(µ-Hbes)3(µ-H2bes)(µ-fcba)]·4H2O (6) e polímeros de coordenação [Cu(µ-OH)(µ-fcba)]n (7) e [Cu(µ4-hfa)(H2O)]n (8). No capítulo 2 descrevem-se a síntese e caracterização dos compostos sintetizados por espectroscopia de infravermelho (IV), espectrometria de massa (ESI-MS), difração de raios-X e análise elementar, cuja discussão de resultados e análise estrutural encontra-se no capítulo 3. Nos capítulos 4 e 5 apresentam-se os resultados da aplicação catalítica dos compostos obtidos nas reações de oxidação e hidrocarboxilação dos alcanos cíclicos C5-C8 e do propano, levando à formação de álcoois e cetonas ou ácidos carboxílicos como produtos principais (rendimentos totais até 35% e 46%, respetivamente). No término da dissertação (capítulo 6) referem-se os principais resultados obtidos e uma abordagem alusiva às perspetivas futuras a considerar no âmbito da temática desta dissertação.
novembro 23, 2018, 11:0
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